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图片摘要
成果简介
近日，西安理工大学水利水电学院赵亚乾教授团队与西班牙阿尔卡拉大学Abraham Esteve-Núñez教授团队合作在环境领域知名期刊Science of the Total Environment上发表了题为 “A review on antibiotics removal: Leveraging the combination of grey and green techniques”的研究论文（DOI：10.1016/j.scitotenv.2022.156427）。
引言
多年来，抗生素的广泛使用旨在促进和保护人类和动物免受微生物引起的传染病的危害。然而，根据已发表的研究，人类或动物的身体可能仅消化或吸收摄入的少量抗生素，很大一部分抗生素（约40-90%）以初级代谢物或原始药物的形式排入土壤或水环境中，通过食物和饮用水进入人体，并通过长期低剂量暴露影响人体，包括扰乱肠道微生物，影响免疫系统并引起各种不良反应。除了抗生素本身产生的生化污染外，它们的广泛使用还加速了抗生素耐药基因（ARG）和抗生素耐药细菌（ARB）的形成，ARB垂直移动基因将ARG传递给下一代，使ARG成为环境的永久组成部分。因此，迫切需要有效去除抗生素及其衍生物。污水扮演着抗生素的源和汇的双重角色。污水处理厂（WWTPs）具有去除抗生素的潜能，但其并不是针对抗生素和ARG的去除而设计的，需要增加额外处理工艺环节，安装，操作和维护成本高昂，且高能耗。因此将这些处理工艺称为“灰色工艺”。与灰色工艺相比，基于自然的解决方案（NBS）的人工湿地（CW）等技术被称为“绿色工艺”，CW在去除各种形式的抗生素和ARG方面具有较高的效率。事实上，在WWTPs系统后增加CWs系统处理抗生素似乎是一个更明智的选择。
图文导读
WWTPs在能源消耗方面被认为是灰色过程，但在减少抗生素方面仍被认为发挥着重要作用。值得注意的是WWTPs不能显著去除ARG，有些工艺甚至可能引起ARG富集。活性污泥工艺（ASP）显示出更好的抗生素去除效率，而厌氧消化工艺（AD）比ASP具有更好的ARG去除。膜生物反应器（MBR）工艺比前两者效果更好，因为它结合了吸附，生物降解和膜过滤工艺，但成本相对较高。
CW是一种真正天然、纯生态的绿色工艺技术，几乎没有运营成本，能耗低，符合绿色、健康、可持续发展的环保理念。CW的主要组成是基质，植物，微生物。在污水中，污染物通过基质吸附，湿地植物吸收和微生物分解的复合作用被去除。CW被证明是一种环保的抗生素去除技术，也有研究已经确定CW是消除ARG的有效方法。抗生素去除率因不同类型的CW而异（图1）。在水平潜流人工湿地（HFCW）中去除抗生素和ARG表现出比表面流人工湿地（SFCW）更高的性能。与HFCW相比，垂直潜流人工湿地（VFCW）在抗生素去除方面更有效，特别是在去除大环内酯类（ML）方面。此外，由于结合了SFCW、VFCW和HFCW的优势， 复合人工湿地（IFCW）可能是去除抗生素最有效的方法。如图1所示，IFCW在去除磺胺类（SA），氟喹诺酮类（FQ），大环内酯类（ML）和四环素类（TC）方面均具有很好的性能。
图1: 不同CWs对抗生素的去除效果(a)磺胺类(SA)；(b) 氟喹诺酮类(FQ)；(c) 大环内酯类(ML)；(d)四环素类(TC)
植物是CW的重要组成部分，而通过植物进行植物修复对污水中抗生素的净化是一种有前景的机制（如图2所示）。事实上，单纯植物贡献的去除率为0.31%~3.62%，然而它们在整个系统中的作用不能被忽视。植物去除抗生素的直接作用包括吸收，传输污染物，仅占总作用的一小部分。而植物根际是植物，微生物，抗生素和基质相互作用的区域。根系分泌物参与抗生素降解以及对能够降解抗生素的微生物产生的间接影响更值得注意。植物在去除污染物方面发挥着重要作用。
图2: CWs植物去除抗生素的机制
基质是CW的关键组成部分，因为它为植被和微生物提供了生长环境。此外，基质是湿地中大多数物理化学过程的重要界面。湿地基质的性质会影响系统去除抗生素和ARG的能力。基质的高透水性和导水性促进了基质间水的输送，从而促进了基质与抗生素的相互作用。此外，具有高孔隙率的基质可以促进生物膜的形成，并使得CW中抗生素和基质之间的交互时间更长，从而更有效地去除抗生素。比如沸石由于特殊的化学性质，具有催化活性功能的桥接羟基（Si-OH）在VFCWs中表现出更高的抗生素和ARG去除率。
微生物降解是导致抗生素去除的主要过程，占91.0-94.7%。微生物可以通过直接降解和共同代谢来去除抗生素。其中，微生物可以通过氧化，水解，酶分解，官能团转移和取代，裂解等方式直接降解抗生素。共代谢也是CW去除抗生素的关键机制，当存在有机物作为碳源时，抗生素更容易降解。因此，CW中COD，TN和TP稳定的去除是有效去除抗生素的必要先决条件。
图3: 基质和微生物去除抗生素的机制
灰色工艺和绿色工艺的组合可能是处理抗生素废水的理想方案。WWTPs作为前处理，而CW作为后续处理被认为是非常有前景的组合工艺。灰色工艺在一定程度上去除大多数悬浮固体，有机负荷和抗生素污染物，而CW将处理残留的污染物，并进一步去除抗生素污染物。随着有机负荷的降低，CW所需的面积减少，也避免了CW的堵塞，从而降低了投资成本。CW是模仿自然生态系统的处理系统，具有高度的可持续性。这种组合工艺形成低成本和高效率的系统，操作和维护简单，可有效去除抗生素污染物。
图4 WWTP–CW 组合系统示意图
结论
抗生素是水环境中的一大问题。虽然灰色工艺和绿色工艺均被应用于抗生素去除，但各工艺的处理能力对于整个抗生素去除似乎有限，将这两者结合起来作为去除抗生素，ARB和ARG的解决方案更为理想。组合的最大优势在于实现优势互补。灰色工艺作为前处理，而绿色工艺作为后续强化阶段。事实上，厌氧和缺氧处理（比如AD和HFCW）在去除ARG方面比有氧处理（比如ASP和VFCW）似乎更有效，但总体机制仍不清楚。生物过程是否导致ARG传播和扩散或导致其降解的问题仍然存在，未来的研究应侧重于此。
